TP5: Mikrokinetische Analyse und operando FTIR von Elektrokatalysatoren für e-HP

Elisabeth Oldenburg

Motivation und Ziele:
Ziel dieses Projekts ist es, die Mikrokinetik der elektrochemischen Wasserstoffperoxidsynthese (e-HP) zu untersuchen und Gemeinsamkeiten mit der thermokatalytischen Synthesemöglichkeit (t-HP) zu identifizieren. Dazu wird eine Kombination aus experimentellen elektrochemischen Methoden, Operando-Infrarotspektroskopie (ATR-SEIRAS) und mikrokinetischer Modellierung eingesetzt. Verschiedene Katalysatoren wie PdAu_x- und PtAu_x-Nanopartikel sowie neuartige Katalysatormaterialien werden untersucht.
Mit Hilfe dieser Methoden sollen die komplexen Zusammenhänge zwischen Katalysatorstruktur, Reaktionsbedingungen und deren Einfluss auf Leistungsfähigkeit und Selektivität verstanden werden. Eine detaillierte Untersuchung der elektrochemischen Leistung und Selektivität wird mit einer rotierenden Ringelektrode (RRDE) durchgeführt, während zeitaufgelöste operando ATR-SEIRAS Oberflächenspezies unter Reaktionsbedingungen identifiziert und analysiert. Diese Spezies werden mit den in t-HP beobachteten Spezies verglichen, um mechanistische Gemeinsamkeiten und Unterschiede aufzudecken.
Basierend auf den experimentellen Erkenntnissen wird ein umfassender mikrokinetischer Mechanismus für e-HP vorgeschlagen und modelliert, um die Reaktionskinetik als Funktion des Potentials quantitativ zu beschreiben. Schließlich wird dieser Mechanismus mit Modellen für t-HP verglichen, um den Weg für ein einheitliches mikrokinetisches Verständnis beider Prozesse zu ebnen. Die gewonnenen Erkenntnisse werden dazu beitragen, das Katalysatordesign und die Reaktionsbedingungen zu verfeinern, um die Leistung und Selektivität der Wasserstoffperoxidsynthese zu verbessern.